作者开发了一种透明的钙钛矿发光二极管（PeLED）结构，该结构兼具低光学损耗和优异的电注入特性；

  2.同步光脉冲和强电脉冲的前沿共激发PeLED，降低ASE阈值1.2 ± 0.2 μJ/cm²，表明电注入的载流子对光学增益有贡献；

  3.使用1微秒的光激发探测PeLED，观察到在3.8 kW/cm²阈值下的连续波ASE，以评估钙钛矿半导体光放大器的可行性；

  4.强电脉冲产生的电致发光亮度水平接近ASE阈值时连续波光泵浦产生的辐照度的一半。

  电激发放大自发辐射（ASE）在钙钛矿发光二极管（PeLEDs）中的挑战：这个挑战源于完整器件堆叠的电光协同设计的复杂性。极端电流密度与高内量子效率的要求：PeLED需要在每平方厘米上以千安级别的极端电流密度运行，同时保持高内量子效率（IQE）。这对PeLED施加了严格的热管理要求。高净模增益的设备堆叠设计：设备堆叠必须精心设计，以实现高净模增益。具有高消光系数的高导电性电极（如铝或银）在与钙钛矿增益带宽重叠的宽光谱范围内。电极不能在垂直或水平方向上移动足够远，否则会牺牲器件的导电性。尽管钙钛矿增益介质具有高折射率（约2.0-2.6），但导引模式会泄漏到接触层中，增加ASE阈值。在实现薄膜半导体光放大器和最终的钙钛矿激光二极管方面，器件导电性和光学损失之间的权衡是关键因素。

  金属卤化物钙钛矿材料作为薄膜激光二极管的有希望的增益材料。然而，在PeLEDs中实现电激发的ASE是实现钙钛矿激光二极管的先决条件，但由于器件堆叠的高导电性和高净模增益之间的冲突要求，这一目标受到了限制。比利时微电子研究中心（IMEC）Robert Gehlhaar与鲁汶大学Paul Heremans团队开发了一种透明的PeLED结构，结合了低光学损耗和优秀的电注入特性。在77K下，利用2.3纳秒的光脉冲，实现了ASE阈值为9.1μJ/cm²。同时，通过77K下亚微秒电激发同一器件，实现了大于3kA/cm²的电流密度，并获得了超过40W/cm²的辐照度值。有必要注意一下的是，使用光脉冲共激发PeLED，并与强电脉冲的前沿同步，导致ASE阈值降低了1.2±0.2μJ/cm²，表明电注入的载流子有助于光学增益。此外，为了评估钙钛矿半导体光放大器的可行性，作者使用1微秒的光激发来探测PeLED，并观察到连续波ASE，阈值为3.8kW/cm²。最后，展示了这样强烈的电脉冲产生的电致发光亮度水平接近于ASE阈值时连续波光泵浦产生的辐照度的一半。

  1.垂直透明PeLED架构：提出了一种垂直透明的PeLED架构，可大幅度降低自由载流子吸收损失，并同时提供优秀的电注入。采用20纳米厚的氧化铟锡（ITO）电极，放置于器件的两个表面，活性区域在ITO阳极上方的氧化铝（Al2O3）绝缘层内。此外，在接近薄薄的ITO电极附近但远离复合区域处，放置了承载电流的金属线路以降低PeLED的寄生串联电阻。

  2.PeLED堆叠结构和材料：使用Cs0.1FA0.9PbI2.855Br0.145钙钛矿双阳离子材料作为PeLED堆叠的基础，这中间还包括了3D结构的钙钛矿层，电子传输双层（PCBM和ZnMgO），以及溶液加工的自组装单分子层。使用添加甲胺盐酸盐（MACl）的前体溶液来调控钙钛矿的生长，生成几百纳米级别的晶粒尺寸。

  3.器件操作及性能：通过探索50µm直径器件的光电操作，PeLED显示出较高的辐照度值（40 W/cm²以上），且属于Lambertian发射。在77K下，PeLED呈现出明显优越的性能，包括约0.9%的外部量子效率（EQE）以及高达23.2%的IQE。

  4.电致发光谱的变化：在不同电流密度下，PeLED显示出发光谱的红移和不对称特征，可能与复合区域变化、量子限制Stark效应以及ASE的发生有关。

  5.性能分析：尽管存在一定的电路延迟，PeLED在77K下的性能明显优于室温下的同尺寸PeLED。在极端条件下，PeLED展现出空间均匀的发光，即使在最大电流密度下也能保持。

  在电子激发增益背景下，通过光学激发实验来近似估计ASE阈值载流子密度（Nth），从而推断出阈值电流密度（Jth）。利用77K下低于ASE阈值记录的瞬态PL信号的平方根与载流子密度速率方程进行拟合，估计了50μm PeLED的Nth约为7.3×10^17cm−3和Jth约为3.0 kA cm−2。实验结果为，电学注入可以在一定程度上完成与光学泵浦获得ASE所需的Nth值相当数量的载流子。但是，在极端电学泵浦下，除了在较高电流密度下出现轻微的光谱变化外，单独的电学泵浦并无显著的ASE特征。

  在分别进行光学和电学泵浦的可比激发水平下，研究了PeLED在光电联合激发下的放大动态。实验使用固定电压脉冲（VP）和同步的2.3纳秒光脉冲（Iopt,ns），应用于与电气偏置相关的不同时间点。实验结果为，在某些时刻的光学激发会明显影响PeLED的发光光谱。其中，在VP之前的光学激发引发了强烈的ASE信号。当光学激发与VP完全建立后近期叠加时，观察到明显的电流注入贡献。然而，将光学激发延迟至VP结束时会导致峰值信号强度明显降低。随着VP结束约250ns后的光学激发，产生类似于参考PLns的光谱。每个光谱能分解为两个（在仅光学泵浦情况下）或三个（在电学脉冲叠加情况下）高斯分布，分别代表PL的自发发射、ASE和EL的自发发射。

  通过对VP之后的三个光谱减去参考PLns光谱，研究了PeLED的光电共激发导致的光谱效应。当在时间戳‘2’共同激发PeLED时，观察到光谱中ASE带宽出现了窄的特征，解释为电助ASE增强。随着光学脉冲接近VP结束时，ASE强度出现部分抑制。在此电流密度下，PeLED不断累积焦耳热，产生高能尾部展宽和ASE波长处的明显低谷。最后，通过保持低电压脉冲频率，PeLED的发射在下一个脉冲周期（即在时间戳‘1’）完全恢复到参考PLns。

  在保持EL偏置条件下，用逐渐增加的Iopt,ns光强对PeLED进行激发，发现当Iopt,ns小于7.7 μJ cm−2时，PeLED未出现非常明显的ASE特征，而在Iopt,ns ≥ 7.7 μJ cm−2时，随着输入光强的增加，观察到ASE峰逐渐增强。进一步的光电泵浦效应定量分析显示，电学注入对Ith的影响在于减小了1.2±0.2 μJ cm−2或约13%。

  作者通过CW光泵浦对缩放的PeLED进行实验，以实现与电激发的更好比较。

  ·在500 ns、15 kW/cm²光脉冲下，观察到发射的CW光谱（PLCW）的演变。

  ·在电激发缺失的情况下，瞬态PLCW光谱分解为SE(PL)和ASE高斯函数。

  ·ASE高斯振幅在约300 ns后超过SE(PL)高斯包络，伴随着PLCW在不同延迟时间下的变窄。

  ·使用1 µs的持续激发时间监测稳态PLCW光谱，建立了3.8 kW/cm²的合理光激发CW ASE阈值。

  ·通过对PLCW光谱进行高斯函数的拟合，观察到ASE高斯振幅的输入-输出曲线上的明显拐点，标志着ASE的开始。

  ·在高Iopt,CW下观察到ASE的出现，但其强度与相同功率密度下的纯光激发相比显著减弱。

  ·在光功率增加时，两组光谱均呈系统性变窄，但共激发光谱的FWHM值仍大于仅光激发的情况。

  ·在VP结束时，PLCW出现下降，但在VP终止后的数百纳秒内信号迅速恢复。

  ·在最大Iopt,CW为15 kW/cm²并逐渐增加电流注入水平时，观察到PLCW的更急剧下降，与PeLED在强电激发下受到的严重但可逆的焦耳加热效应一致。

  获得的CW光激发阈值为3.8 kW/cm²，由于光和电脉冲宽度相似，提供了等效Jth的更直接测量，计算得到Jth约为4.6 kA/cm²。此外，通过比较在Iopt,CW = 3.8 kW/cm²时PeLED发射的辐照度与相同PeLED在3.5 kA/cm²时发射的EL（图4），作者观察到EL在ASE阈值时达到了PLCW水平的近一半。基于这些观察，可以估计PeLED达到了约50%的Nth。与先前使用类似电脉冲条件获得的2.3 ns光激发下的ASE阈值降低13%相比，这表明电激发ASE需要更高的激发密度，主要是由于更显著的焦耳加热效应。

  总的来说，作者展示了缩小尺寸的透明PeLED，结合了降低的光泵浦ASE阈值和在77 K时高的IQE的特性。由于双ITO电极的存在，在2.3 ns光泵浦下实现了功能性直径为50 µm的PeLED的ASE阈值低至9.1 µJ cm−2。在实现电流驱动的钙钛矿半导体光放大器和激光二极管的目标方向上，报告了一些重要的成就：（1）在同步2.3 ns光学和亚微秒（3.5 kA cm−2）电学共激发下，在钙钛矿二极管中实现了电增强的光泵浦ASE，其中电驱动将ASE阈值降低了等效能量流量1.2 ± 0.2 µJ cm−2或13%；（2）在全接触的钙钛矿二极管中，在1微秒的光激发下实现了CW ASE，阈值为3.8 kW cm−2；以及（3）PeLED电注入产生的辐照度水平在光泵浦CW ASE阈值处的约50%。这些成就是在具有三维形态的钙钛矿增益层的二极管中实现的。

  作者认为，经过优化的透明PeLED，具有更快的调制速度，可以在77 K时实现CW电泵浦ASE。具体来说，电上升时间应该降低到焦耳加热的时间常数以下，展示了焦耳加热在约100 ns后抑制ASE强度的情况。一台搭载高品质因子光学腔体的钙钛矿激光二极管可能支持较低阈值的激光发射。然而，一个挑战在于在不降低电气性能的情况下正确集成这个腔体。最后，一个钙钛矿电流驱动的激光器将受益于低操作电压和在高电流密度下降低EQE衰减的特性，同时还需要材料创新，如不影响器件导电性的低维高增益钙钛矿组成。

  为加强科研合作，我们为海内外科研人员专门开通了钙钛矿科创合作专业科研交流微信群 。加微信群方式：添加编辑微信pvalley2019，备注： 姓名-单位-研究方向（无备注请恕不通过），由编辑审核后邀请入群。